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[行业资讯] 吉大王宁教授团队与合作者在钙钛矿LED领域取得突破

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伴随着大量的空位缺陷,电偏压下表现出严重的卤素离子偏析,同时量子阱之间低效的能量传递造成大量的能量损失。因此,如何从根本上稳定纯碘基钙钛矿的八面体结构单元,并提高量子阱之间的电荷传输是红光PeLEDs领域的一项关键科学挑战。

基于此,合作团队首次揭示了一种双端锚定纯碘基钙钛矿八面体单元的新机制。通过采用密度泛函理论(DFT)计算,首次发现了3-甲氧基苯乙胺(3-Methoxyphenethyl-ammonium,MOPA)的双末端基团可从根本上稳定钙钛矿的[PbI6]2-,并在实验上证实了该稳定机制。

研究发现,不论在钙钛矿的B-X表面,A-X表面亦或是钙钛矿间隔层内,MOPA分子都倾向于与钙钛矿的[PbI6]2-表面以水平的方式链接,通过甲氧基和胺基实现[PbI6]2-的双端锚定。

通过采用分子动力学(AIMD),研究发现这种独特的双端锚定可以通过甲氧基与未配位的铅离子配位以及胺基与碘之间的氢键作用,有效稳定钙钛矿的八面体单元。

此外,在电学特性方面,这种双端锚定的协同作用促进了钙钛矿量子阱之间的电荷转移,并可以进一步调节发光光谱,减少在电偏压下的碘离子迁移。


图1. MOPA与钙钛矿八面体单元的锚定作用。
©2024 Springer Nature

科学发现

通过将带有胺基和甲氧基团的双端锚定作用的MOPA引入到降低维度的钙钛矿中,利用MOPA与钙钛矿之间的强氢键作用以及与铅离子的配位来稳定钙钛矿的无机框架[PbI6]2-,有效抑制了电场条件下的碘迁移并减少非辐射复合。除此之外,MOPA还诱导强量子限域效应并调节纯碘基钙钛矿的带隙,同时,甲氧基团的吸电子特质促进了跨范德华间隙的电荷转移。

上述发现使研究团队在整个纯红光区域(627 nm, 638 nm和645 nm)均实现了超过20% EQE的PeLEDs,峰值EQE达到了创纪录的28.7%,并表现出稳定且均匀的电致发光特性,器件的工作半寿命超过了7600分钟。


图2. 纯红光PeLEDs的器件性能。
©2024 Springer Nature

结论与展望

该工作首次揭示了一种从根本上稳定纯碘基钙钛矿八面体结构单元的新机制,并论证了其在高效、稳定纯红色PeLEDs中的应用;有效解决了纯碘基钙钛矿难以在纯红光波段实现高效电致发光的科学难题,为基于三原色的钙钛矿显示技术提供了有力的一环,有望为未来的新型高清显示及信息技术提供关键的技术支持。

Nature

吉林大学物理学院凝聚态物理专业博士生赵彬、吉林大学鼎新学者博士后董建超协作参与了该合作工作。通讯作者为吉林大学物理学院凝聚态物理系王宁教授、剑桥大学卡文迪许实验室Neil C. Greenham教授及上海大学新型显示技术及应用集成教育部重点实验室杨绪勇教授。

该工作得到了国家自然科学基金委面上项目、国家自然科学基金委与香港研究资助局联合重点项目、吉林省科技厅、吉林省发改委及吉林大学有组织科研专项等项目的支持。该工作也得到了吉林大学物理学院公共测试平台、上海同步辐射光源相关线站及上海光源用户实验辅助系统等单位的支持。(来源:吉林大学物理学院)


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